本报讯（见习记者孙丹宁）中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员于良团队在甲烷室温催化转化研究中取得新进展。他们发现，二维MoS2边硫空位限域的配位不饱和双Mo位点，可以在室温下催化甲烷与氧气高选择性转化为C1含氧产物。相关成果近日发表于《自然-催化》。
甲烷广泛存在于自然界中，可直接作为化石燃料，也可通过催化反应转化为更有价值的化学物质。通常来说，甲烷催化转化为其高值化利用提供了重要途径。然而，甲烷直接催化转化成高附加值化学品是世界性难题，被誉为化学领域的“圣杯”。这主要是由于甲烷的低极化率和高的C-H键能，使其转化通常需要高于600℃高温、强氧化剂或外场等苛刻的反应条件，但这很容易导致目标产物发生过度转化。利用廉价、绿色的氧气，在低温甚至室温下直接定向转化甲烷是一个“梦想反应”。然而，氧气分子极难在温和条件下持续形成可活化甲烷C-H键的活性氧物种，导致室温下甲烷与氧气直接催化转化极具挑战。
该工作中，团队通过模拟自然界中甲烷单加氧酶的双核金属中心，构筑了MoS2边硫空位限域的配位不饱和双Mo位点，实现了甲烷与氧气在室温下直接催化转化为C1含氧产物。相比于之前的报道，该催化体系可在25℃下实现甲烷与氧气一步直接转化为甲醇等C1含氧产物，甲烷的最高转化率可达4.2%。同时，C1含氧产物的选择性大于99%，有效抑制了二氧化碳的生成。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01030-2
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